Listening to the Electrical Noise for Nanofluidic Sensing
2015-2019
ANR JCJC Défi 3 “Stimuler le renouveau industriel”
Partenaires
- PHENIX
Description
Nous proposons de transférer le concept d’écouter le bruit électrique depuis la physique de la matière condensée, où il s’est révélé extrêmement fécond, vers la nanofluidique et la nano-électrochimie. Avec la miniaturisation extrême, les applications telles que les nano-capteurs deviennent limitées par la possibilité d’interpréter le signal mesuré. Notre objectif et de mieux décrire les interfaces solide-liquide sur les échelles inférieures à 100nm afin d’extraire des informations sur les processus interfaciaux microscopiques encodées dans les fluctuations du courant à travers des nanotubes, pour la détection de molécules uniques, et les fluctuations de la charge d’une électrode, pour la spectroscopie de corrélation électrochimique dans les dispositifs nanofluidiques.
Descendre à l’échelle nano pose deux défis pour la modélisation : (i) la limite ultime de la nature moléculaire de la matière, avec l’échec des théories continues telles que l’hydrodynamique et l’électrostatique macroscopiques (ii) la prédominance des processus interfaciaux, avec des phénomènes couplant plusieurs échelles d’espace et de temps, impossibles à aborder par des descriptions moléculaires. Nous traiterons des systèmes dont la plus petite dimension est très supérieure à l’échelle moléculaire. A l’aide de modèles à solvant continu, nous nous concentrerons (i) sur les facteurs-clés induits par le grand rapport surface sur volume et conduisant à des fluctuations électriques (peu de porteurs de charges ; couplage entre hydrodynamique, électrostatique et adsorption/désorption) ; (ii) sur les défis correspondants pour la modélisation (recouvrement des doubles-couches électriques, échelles d’espace et de temps couplées, effets électrocinétiques, …).
Nous développerons le cadre théorique et les outils de simulation pour comprendre et modéliser les fluctuations de charge, de courant et de potentiel dans des systèmes où des fluides sont confinés à l’échelle nano. Pour dépasser les approches de type champ moyen (Poisson-Nernst-Planck), nous utiliserons des simulations mesoscopiques de Dynamique Brownienne (DB) et Lattice-Boltzmann Electrokinetics (LBE). La DB décrit mieux les corrélations ioniques et inclut les fluctuations thermiques, tandis que LBE prend en compte le couplage des ions avec les flux de solvant. Nous étendrons ces outils pour imposer un potentiel constant sur une surface métallique et analyserons l’effet de l’adsorption/désorption à la surface. Nous introduirons aussi les fluctuations thermiques dans LBE : une étape plus risquée, mais qui serait une percée majeure pour la simulation des fluides complexes en général.
Nous appliquerons ces outils à la détection de molécules uniques et la nano-électrochimie. Nous simulerons des géométries et conditions représentatives des applications correspondantes pour prédire le signal attendu (problème direct). Par l’analyse de ces résultats nous évaluerons la possibilité d’extraire des informations microscopiques des expériences “standard” (problème inverse). Enfin, nous explorerons de nouvelles stratégies et des designs optimisés, pour repousser les limites de détection. Expérimentateurs et ingénieurs pourront ainsi exploiter leurs outils au-delà de l’état de l’art (faible force ionique,…) et d’anticiper les futurs développements technologiques (plus haute fréquence, dispositifs plus petits, …).
A plus long terme, nos travaux auront des applications pour les capteurs nanofluidiques et plus généralement la nanofluidique pour l’Usine du Futur, y compris d’autres composants tels que les nanoISFETs (Nanoscale Ion Sensitive Field Effect transistors). Les méthodes et outils de simulations développés au cours de ce projet seront transférables à d’autres contextes scientifiques et technologiques, tels que les capteurs biologiques ou la production d’”énergie bleue” à partir de différences de salinité (par exemple entre eau de mer salée et eau douce de rivière) ou la désalinisation de l’eau de mer.
Publications
- Transient hydrodynamic finite-size effects in simulations under periodic boundary conditions
A.J. Asta, M. Levesque, R. Vuilleumier, B. Rotenberg, Phys. Rev. E, 95, 061301 (2017). - Moment propagation method for the dynamics of charged adsorbing/desorbing species at solid-liquid interfaces
A. Asta, M. Levesque, B. Rotenberg, Mol. Phys., 116(21-22), 2965 (2018). - Casimir force in dense confined electrolytes
A.A. Lee, J.-P. Hansen, O. Bernard, B. Rotenberg, Mol. Phys., 116(21-22), 3147 (2018). - A molecular density functional theory approach to electron transfer reactions
G. Jeanmairet, B. Rotenberg, M. Levesque, D. Borgis, M. Salanne, Chemical Science, 10, 2130 (2019). - Lattice Boltzmann electrokinetics simulation of nanocapacitors
A. Asta, I. Palaia, E. Trizac, M. Levesque, B. Rotenberg, J. Chem. Phys., 151, 114104 (2019). - Study of a water-graphene capacitor with molecular density functional theory
G. Jeanmairet, B. Rotenberg, D. Borgis, M. Salanne J. Chem. Phys., 151, 124111 (2019).